Der Landkreis Leer grenzt im Norden an die kreisfreie Stadt Emden und an den Landkreis Aurich sowie geringfügig an die Landkreise Wittmund und Friesland, im Osten an die Landkreise Ammerland und Cloppenburg, im Süden an den Landkreis Emsland und im Westen an die Niederlande. Er hat ferner im Westen eine kurze Küste am Dollart, umfasst aber auch die westlichsten der ostfriesischen Inseln, Borkum und Lütje Hörn. Der Landkreis besteht auf dem Festland aus den vier historischen Landschaften Rheiderland (Westen), Overledingerland (Südosten), Moormerland (Norden) und Lengenerland (Nordosten).
Der Landkreis Leer bietet ein gut ausgebautes Netz von Bundes- und Landstraßen. Zudem verläuft durch das Kreisgebiet die Bundesautobahn A 28 von Leer in Richtung Oldenburg und die A 31 aus Emden in Richtung des Ruhrgebiets. Sie treffen am Dreieick Leer aufeinander. Die kurze A 280 zwischen der A 31 bei Weener und der niederländischen Grenze bei Neuschanz verläuft komplett auf dem Leeraner Kreisgebiet. Im Landkreis gibt es zudem 376 Kilometer an Kreisstraßen.
Schiene
Der Landkreis Leer wird von der Eisenbahn-Nord-Südstrecke Emden - Leer - Meppen - Rheine durchzogen, die 1854 von den Hannöverschen Staatsbahnen eröffnet worden ist. Die Ost-West-Verbindung Oldenburg - Weener - Neuschanz stellten die Oldenburgischen Staatsbahnen 1869 bis Leer und 1876 ab Ihrhove her. Heute besteht eine direkte Verbindung von Leer bis nach Groningen.
Auf der zum Kreis gehörenden Insel Borkum betreibt die Borkumer Kleinbahn und Dampfschiffahrt GmbH seit dem Jahre 1888 mehrere Inselbahnstrecken in der Schmalspur 900 mm.
Als weitere Schmalspurbahn kam im Jahre 1900 die Kreisbahn Leer-Aurich-Wittmund hinzu. Mit der kreiseigenen Kleinbahn Ihrhove-Westrhauderfehn GmbH war das Bahnnetz 1912 vollendet.
Damit umfasste das Schienennetz mit Personenverkehr auf dem Festland 84 Kleinbahnen. Davon wurden nur die 29 km Kleinbahnen stillgelegt, auf deren Strecke heute der Ostfriesland-Wanderweg verläuft:
* 1956: Aurich - Stikelkamp - Leer Klb. (18 km Meterspur) * 1961: Ihrhove - Westrhauderfehn (11 km)
Heute werden im Landkreis Leer mit Leer und Weener nur noch zwei Stationen auf dem Festland mit Personenverkehr bedient.